Наталья Анисимова начала интересоваться искусством еще в школе и после получения аттестата поступила в РАТИ-ГИТИС. Во время учебы она участвовала в студенческих спектаклях, а в конце 2000-х начала сниматься в сериалах и кино. В 2009 году актриса сыграла эпизодическую роль в сериале «Воронины» и принимала участие в ситкоме «Кто в доме хозяин?».

В 2015 году Наталья снялась в лирической комедии Павла Руминова «Статус: Свободен», а в 2016 году вновь сотрудничала с режиссером в фильме «Машина любви» (Love Machine), который был представлен на Московском кинофестивале и Вологодском фестивале Voices. Руминов охарактеризовал картину как «лирический порнофильм».